烯烃是制造聚合物、润滑剂、增塑剂、药物、洗涤剂和化妆品等各种增值产品的关键组成部分。合成气转化是利用非石油资源生产烯烃的竞争战略。然而,以有限的不希望的C1副产物实现理想的烯烃选择性的目标仍然具有挑战性。
近日,中科院上海高等研究院(SARI)钟良树教授领导的研究团队报道了一种非经典费托制烯烃(FTO)工艺,该工艺可实现80.1%的烯烃选择性。在45.8%的CO转化率下,CH4和CO2的超低总选择性(<5%)。
结果于10月10日发表在《自然通讯》上。
研究人员制备了一种以钠(Na)为促进剂(表示为Na-Ru/SiO2)的二氧化硅负载的钌纳米颗粒催化剂,该催化剂对FTO反应具有高活性,但对水煤气变换(WGS)反应非常不活泼。
他们进一步发现,Ru金属是活性相,Na促进剂可以抑制化学吸附的H原子在Ru表面位点的反应性,同时极大地促进烯烃的生成,尤其是长链α-烯烃,其在烯烃分布中的比例达74.5%。
在550小时内没有观察到明显的失活,并且颗粒催化剂在中试规模的反应器中也表现出优异的催化性能,表明有希望的实际应用。
这项工作的结果表明,改性金属Ru可以有效地调整从传统石蜡到增值烯烃的主导产品分布。所获得的催化性能表现出最高的烯烃(尤其是长链α-烯烃)选择性和产率,以及最低比例的不希望的C1副产物(包括CH4和CO2),优于所有CO条件下报道的结果以前参考文献中的转换级别。